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多组分吸附穿透曲线分析仪助力中大苏成勇教授团队《JACS》新成果：可大批量合成和可净化的Zr-MOF用于烟气深度脱硫和SO2回收

发布日期：2023-09-19 来源：开云(中国)Kaiyun·官方网站仪器

深度去除和回收SO2作为工业原料在烟气脱硫和天然气净化中具有重要意义，但开发低成本、可扩展、高效和可回收的物理吸附剂仍然是一个挑战。

在此，中山大学苏成勇教授课题组在《JACS》上发表的题为“Scalable and Depurative Zirconium Metal−Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery”的论文报道了一种可行的合成方案来生产DUT-67，该DUT-67具有可控的MOF结构、优异的结晶度、可调节的形状/尺寸、毫克到公斤的规模，并通过回收溶剂/调节剂连续生产。此外，简单的HCl后处理得到了净化的DUT-67-HCl，其具有超高纯度、优异的化学稳定性、完全可逆的SO2吸收、高分离选择性（SO2/CO2和SO2/N2）、大大增强的SO2捕获能力和良好的重复使用性。通过原位X射线衍射/红外光谱和DFT/GCMC计算阐明了SO2的结合机制。从含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2烟道气中进行的一步SO2分离可以在干燥和50%潮湿的条件下进行，从而回收96%的纯度。这项工作可能为未来的SO2捕获和回收技术铺平道路，推动MOF合成朝着经济成本、扩大生产和改善理化性质的方向发展。

合成与晶体结构。

（a）用于不同目的的原-DUT-67的合成条件和制备DUT-67-HCl的后处理。插图显示了样品形状和放大设施。

（b）在DUT-67-HCl中显示8个末端OH⁻/H2O基团的Zr6簇。

（c）DUT-67-HCl中的八面体笼。

（d）DUT-67-HCl中的立方体八面体笼。

作者使用比表面积及孔径分析仪（可参考仪器：BSD-660全自动高通量高性能比表面积及孔径分析仪）测试了DUT-67-HCl和DUT-67孔结构信息，使用蒸气吸附仪（可参考仪器：BSD-VVS&DVS 多站重量法气体蒸气吸附仪）评估了DUT-67-HCl和DUT-67的水蒸气吸附性能及循环稳定性，使用气体吸附仪（可参考仪器：BSD-PMC 腐蚀性气体吸附分析仪）评估了DUT-67-HCl和DUT-67对SO2, CO2, N2, O2纯组分气体的吸附性能，并通过virial方程评估了其吸附亲和力及IAST评估了其及吸附选择性。

（d） DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等温线。

（e）用DUT-67-HCl重复吸水。

（f） 77K下的N2吸附等温线以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔径分布。

气体吸附性能。

（a，b）SO2、CO2、N2和O2在273和298K下与DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等温线。

（c）报道的Zr-MOFs吸附和分离SO2的性能比较。

（d）在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst。

（e，f）在298K下对DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST选择性。

使用BSD-MAB 多组分吸附穿透曲线分析仪分析了DUT-67/DUT-67-HCl对烟气脱硫和SO2回收（N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v）的实际分离性能。在干/湿(相对湿度=50%对分离性能的影响可以忽略不计)条件下，DUT-67-HCl (273 K和1 bar下达到2.06 mmol g⁻¹)的SO2捕获能力是DUT-67(273 K和1 bar下0.80 mmol g⁻¹)的两倍。

模拟烟气的柱穿透试验。

（a，b）用DUT-67和DUT-67-HCl分离N2/CO2/O2/SO2（81.8:15:3:0.2）混合物。

（c，d）用DUT-67和DUT-67-HCl在不同温度下分离烟气。

（e）DUT-67-HCl的循环柱穿透试验。

（f，g）在干燥和潮湿条件下用DUT-67和DUT-67-HCl分离烟道气。

（h，i）DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲线。

除非标注温度，否则所有数据都是在298K下收集的

其他参考仪器（点击查看）：

BSD-660全自动高通量高性能比表面积及孔径分析仪

BSD-VVS&DVS 多站重量法气体蒸气吸附仪

BSD-PMC 腐蚀性气体吸附分析仪

原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.3c03309

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