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科研前沿分享 | 金属有机框架内的协同形态工程和孔隙功能用于痕量CO2捕获

发布日期：2023-09-27 来源：开云(中国)Kaiyun·官方网站仪器

第一作者：Peng Hu

通讯作者：Yongqing Wang

通讯单位：中山大学化学学院

DOI：10.1039/c9cc05997krsc.li/chemcomm

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由温室气体排放引起的气候威胁和全球变暖已成为我们面临的最棘手的挑战之一，就是化石燃料过度燃烧产生的二氧化碳(CO₂) (10-15 vol%)不断排放到大气中，其产生的大气浓度在2019年5月已超过414ppm，对人类生活和大气环境构成了严重威胁。从废气中有效捕获和分离二氧化碳一直被认为是减少二氧化碳排放和提高能源效率的最佳候选方法之一，但由于其分子大小相似，并且其在废气中的二氧化碳含量相对较低(7-15% CO₂，67-77% N₂和8-20% H₂O)，因此在二氧化碳捕获方面面临严峻的学术挑战。

图文摘要

要点：(a)不规则形状和(b)有棱角形状的MOFs的示意图，当它们被吸附在框架中时表现出变键的气体扩散行为，但两者都表现出不友好的结合亲和力，因此在小棒区产生较差的吸附性能；(c)有棱角形状和丰富识别位点的MOF具有更快的扩散行为和更强的结合力，有助于在小棒区捕获目标分子。通过对孔的修饰，改变空环境、孔尺寸和孔结构，可以极大地提高客体分子在低压下的吸附量。

要点：(a) 1a显示了精致的一维孔道，(b) 1a`显示了一维孔道中pyz图案的整齐排列(黄/灰色曲面；为清楚起见，省略了客体分子)。浅蓝标记的虚线区域(透明度为50%)代表孔隙“窗口”的横截面尺寸；优化三维拓扑结构的(c) 1a和(d) 1a`的侧视图。（颜色模式：Co，绿松石；C，灰色(25%)；O，粉色；N，蓝色；为清楚起见，省略了H原子。）

要点：不同pH值合成Co-MOF-74的图像(e、f)不同反应时间(g、h)不同调制剂用量。其中，样品1指(a)的SEM，样品1a指(h)的SEM。

要点：(a)所选材料在298 K & 1bar下CO₂的吸附等温线。(b)不同吸附剂在10 000 ppm & 1bar下的CO₂吸收量比较。(c)CO₂、N₂和CH₄在298 K和318 K下的吸附等温线。(d)代表性材料上CO₂/N₂(15/85，v/v)和CO₂/CH₄(50/50，v/v)的选择性。(e) CO₂/CH₄ (50/50，v/v)对选定的1a`和众所周知的MOF材料的CO2吸收量的选择性；(f) 1a`和基准材料CO₂/H₂O吸收比的比较。

总结

我们的目标是一种吡嗪功能化的MOF，它具有精致的六面体形态和舒适的孔隙微环境，对痕量二氧化碳的吸附性能很好(在400 ppm时为1.36 mmol/g，在10 000 ppm时为5.7 mmol/g)，但在298 K时对CH₄和N₂的吸附行为可以忽略。静态CO₂、N₂和CH₄吸附等温线表明，1a`对CO₂具有较好的吸附效果，具有优异的选择性(CO₂/N₂=15/85为1454，CO₂/CH₄=50/50为494)，预期吸附热为48.4 kJ摩尔。此外，1a`的疏水性得到了改善，CO₂/H₂O的理想吸收比为0.45，扩散选择性(DM，CO₂ /DM，H₂O)为17.7。穿透试验表明，即使在潮湿条件下，1a`也可以实现高纯度的CO₂(>96%)，产生最大的CO₂生产率(CO₂/N₂=18/85和CO₂/CH₄=50/50条件下，每公斤162.0升和164.9升)。通过DFT、GCMC和MD等模型模拟，揭示了吸附机理和结构-性能关系。总体而言，1a`可能是实现天然气和低浓度天然气高效捕集的潜在替代方案，有望为气田的天然气分离提供丰富和建设性的指导。

全文链接

https:// 10.1039/d1ta09974d rsc.li/materials-a

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