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超微孔金属有机框架的设计合成及其乙炔/乙烯的膜分离应用

发布日期：2023-10-08 来源：开云(中国)Kaiyun·官方网站仪器

乙炔（C₂H₂）和乙烯（C₂H₄）是石油化工的重要原料，然而C₂H₂和C₂H₄物化性质相似，C₂H₂/C₂H₄分离是一个具有挑战性且至关重要的化工过程。精馏法是目前工业上常用分离技术，但其能耗大、成本高；开发新型低能耗的膜分离技术成为行业热点。金属有机框架（MOFs）具有网格化学的结构特点，精确调控MOF孔道结构将为C₂H₂/C₂H₄分离提供可能；同时，基于MOFs混合基质膜将结合MOFs结构特点与膜分离的操作优势，将为C₂H₂/C₂H₄高效分离奠定基础。

近日，吉林大学刘云凌课题组与东北师范大学邹小勤/朱广山课题组提出混合配体驱动的网格化学合成策略，成功构筑了三种同构JLU-MOFs，并从配体角度优化了三角形孔道结构；将JLU-MOFs制备成混合基质膜，显著提升了C₂H₂/C₂H₄分离效果（图1）。在JLU-MOFs设计合成中，通过选择不同尺寸的配体对孔道进行微调（2.5 Å-4.7 Å），并通过取代基修饰进一步调控了孔道内部环境。吸附实验证实了结构优化对JLU-MOFs特异性识别乙炔气体起到关键性作用（图2）：随着配体长度增加，JLU-MOF88的C₂H₂吸附能力是JLU-MOF87的两倍；甲基化的JLU-MOF89不仅具有最优孔径，同时拥有更强的骨架-C₂H₂主客体相互作用，从而能从C₂H₂/C₂H₄中选择性识别C₂H₂。此外，将JLU-MOFs与6FDA-ODA聚合物进行共混，制备了大面积连续的混合基质膜。气体渗透实验结果表明（图2），结构优化的JLU-MOF89赋予了JLU-MOF89/6FDA-ODA膜更优的C₂H₂/C₂H₄分离性能，其中C₂H₂渗透率和C₂H₂/C₂H₄选择性较6FDA-ODA聚合物分别提高了400%和200%。设计合成具有精确孔道结构的MOFs为实现MOFs功能提供了新的蓝图，制备基于MOFs薄膜材料为C₂H₂/C₂H₄分离提供了一种经济高效技术。

图1. 基于混合配体策略设计合成超微孔JLU-MOFs及其混合基质膜。

图2. a）JLU-MOF87-89的气体吸附与分离性能，b）JLU-MOFs基膜对C₂H₂/C₂H₄分离的气体渗透率以及渗透选择性。

这一成果近期发表在Advanced Materials 上，文章的第一作者是吉林大学博士研究生徐童、东北师范大学博士研究生张盼盼和东北师范大学副教授崔凤超博士。

Fine-Tuned Ultramicroporous Metal-Organic Framework in Mixed-Matrix Membrane: Pore-Tailoring Optimization for C₂H₂/C₂H₄ Separation

Tong Xu, Panpan Zhang, Fengchao Cui, Jiantang Li, Liang Kan, Baobing Tang, Xiaoqin Zou*, Yunling Liu*, Guangshan Zhu*

Adv. Mater., 2022,

DOI: 10.1002/adma.202204553

导师介绍

刘云凌

https://www.x-mol.com/university/faculty/11130

邹小勤

https://www.x-mol.com/university/faculty/63934

朱广山

https://www.x-mol.com/university/faculty/63935

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